¿Es absolutamente necesario un aislamiento adicional?

Eso lo ves en los números. El efecto aislante de la piedra es casi inexistente. Por eso en las buenas chaquetas de invierno también hay plumón o tejidos sintéticos que aíslan bien (contienen mucho aire).

Lamentablemente, sin un [WDVS] no veo posible una bomba de calor en tu caso. Más bien gas o posiblemente pellets.

pero si lo veo bien, ¿solo necesito colocar 150 mm de [EPS] y entonces todo estaría absolutamente bien aislado, no? ¿Tendría entonces más sentido una bomba de calor con suelo radiante existente? Independientemente de la bomba de calor, probablemente un aislamiento de fachada también sería útil aquí, ¿no? ¿O debería primero aislar de nuevo el techo y el techo del sótano?

tengo una casa unifamiliar de construcción maciza con el siguiente muro: - 11.5 cm KSV 1,8/250 + 2.0 cm de poliestireno + 17.5 cm KSL 1,4/150

¿En qué año de construcción eso pertenecía a la moda actual del humor?

pero si lo veo bien, solo necesito colocar 150 mm de EPS

Sí, entonces todo se ve completamente diferente.

¿Tendría más sentido entonces una bomba de calor, con calefacción por suelo radiante existente?

Depende del diseño (distancias de colocación) de la calefacción por suelo radiante.

Independientemente de la bomba de calor, sería útil aislar la fachada aquí, ¿verdad? ¿O debería primero aislar de nuevo el techo y la losa del sótano?

El terreno no está mal para aislar, pero solo aislar sería el enfoque equivocado. Te recomiendo un asesor energético para que puedas obtener posibles subvenciones. No sirve de nada aislar la fachada y que luego el calor se escape por el techo, ventanas, puerta principal o el sótano. O si las distancias de colocación de la calefacción por suelo radiante son tan grandes que todavía tiene que pasar agua caliente en lugar de tibia para que se caliente.